用于具有可观能量密度的全固态电池的新型插层型无锂正极系列

嵌入型无锂过渡金属基阴极和锂金属阳极配对全固态电池的开发似乎是克服当前可充电锂离子技术所面临的能量密度限制的可行替代方案。此外，值得注意的是，限制全固态电池功率密度的决速过程不再存在于电解质成分中，而是存在于传统含锂氧化物正极/电解质界面上观察到的最大电阻中。

因此，无锂正极不仅可以与锂金属负极匹配以获得更高的全固态电池比能量，它们的复兴还为解决传统氧化物正极之间化学不相容性导致的大界面电阻提供了解决方案和最广泛研究的硫化物电解质。

更重要的是，对此类材料的探索很好地解决了锂离子电池产量增加导致的原材料可用性问题。具体而言，适用于具有高能量密度和寿命的大规模储能应用(例如电动汽车)的商业阴极在某种程度上都依赖于Co或Ni。

由于它们的高成本、稀缺性和集中/不稳定的供应链，这令人担忧。因此，不含钴和镍的无锂正极的开发和商业化对于全固态电池和传统锂离子电池行业都至关重要。

最近，上海大学的SiqiShi教授发现了阴极系统中一直被忽视的关键电压调整/相位稳定性竞争。然后，他们提出了一种涉及三个电压/相演化阶段的p型合金化策略，每个阶段的变化趋势都由两个改进的配体场描述符量化，以平衡上述矛盾。

在此基础上，设计了一种新型插层型无锂正极2H-V1.75Cr0.25S4，其电极级能量密度达到创纪录的>550Whkg-1，远高于现有无锂过渡-基于金属的电极(例如，~500Whkg-1用于TiS2)，并且与传统的含锂氧化物阴极相当。

同时，这种正极的设计平滑了Li+在与硫化物电解质界面的分布，从而解决了全固态电池中传统氧化物正极的界面相容性挑战。

这项工作开辟了通过电子能带结构工程为全固态锂金属电池定制硫化物阴极的可能性，这从根本上改变了电极设计和界面控制的学术和工业观点，对全固态电池至关重要科学和阴极化学紧急解决钴/镍资源稀缺问题。

这项工作发表在《国家科学评论》杂志上。

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