研究人员确定了一种常见的添加剂如何为锂离子电池提供动力
腈(一种碳原子与氮原子三键键合的有机化合物)通常被添加到使用钴酸锂正极的电池的电解质配方中,使此类电池更接近于实现其全部理论性能。直到现在,电池研究人员还没有真正理解为什么这些腈类会以这种方式工作。但是一群电化学家已经使用先进的显微镜技术来仔细观察分子尺度上发生的事情并确定正在发生的事情,为进一步提高电池性能开辟了新途径。
该研究于2022年9月22日发表在《纳米研究》杂志上。
钴酸锂(LiCoO2,或简称“LCO”)是锂离子电池中使用最广泛的阴极(正极)材料。由于LCO的高工作电压、高容量和长期稳定性能,便携式电子设备中使用的电池尤其如此。
但使LCO阴极特别有吸引力的是,它们为更小的空间(更大的能量密度)提供更多的能量,这对于诸如手机、智能手表和空间限制更严格的小工具等小型消费设备非常有用。作为家用和工业智能传感器。
然而,目前,LCO正极只能提供大约一半的理论比容量。这意味着他们实际交付的产品远少于他们理论上应该能够生产的产品。因此,他们经常发现难以满足便携式电子产品日益增长的能量密度需求。
绕过这一障碍的一种方法是增加使用LCO阴极的电池的有限充电电压。有限充电电压描述了电池被认为已完全充电的点。超过这一点,电池可能会受到损害,因此许多设备会在达到截止阈值时关闭。这个阈值在某种程度上是任意设置的,因此可以提高,并且这种高压操作确实为提高这种电池的能量密度提供了希望。
但这里出现了一个新问题:高压操作会加剧阴极和电解质之间的界面处的有害化学反应。这会导致裂缝和其他内部损坏,进而会进一步恶化电极之间的界面。最终,所有这些都可能导致电池容量急剧下降和安全问题急剧增加。这些设备由于自身发热,工作温度可达45℃,进一步缩短电池寿命。
所以一段时间以来,在电解质配方中加入额外的化合物来调整电解质(含有离子的介质,通过正离子和负离子通过它的运动来帮助建立电流)在阴极之间的界面处的反应活性电解质已被证明是一种非常有效的降低电解质反应活性的策略。
有许多不同的化合物用作此类电解质添加剂,但对于锂离子电池,腈类可能是最广泛使用的。腈是具有由与氮原子三键合的碳原子组成的分子部分(官能团)的任何有机化合物。
然而,腈添加剂在高压正极上的工作机制仍不完全清楚,特别是在实用的日常高压LCO软包电池中。(软包电池是一种没有硬金属外壳的“软”电池,而是将其组件封装在铝涂层塑料薄膜中,看起来有点像口香糖或松散烟草的“小袋”。1995年首次开发并且允许更有效地利用空间,由于这种设计优势,袋装电池已成为制造商的常见选择。)
有两种主要的理论试图解释腈添加剂的机理,但在解释力上都存在明显的缺陷。
中国科学技术大学的电化学家焦书红说:“腈类化合物效果很好,但我们并不真正知道它们为什么效果很好,为什么会发生这种稳定作用。到底发生了什么仍然非常神秘。”(中国科技大学)。“如果我们不知道为什么我们正在做的改进电池的工作是有效的,这会阻止我们调整我们的努力以进一步改进事情。”
因此,研究人员采用了一种常见的腈电解质添加剂,即含有三齿配体的1,3,6-己三腈(或更简单的HTCN),试图阐明腈在稳定高压LiCoO2阴极方面的机制。
当电池运行时,其性能远远优于没有HTCN电解质添加剂的等效电池,研究人员使用电子显微镜仔细观察正在发生的事情,并结合分析系统的离子和元素组成。他们发现HTCN添加剂非常有效地抑制了裂纹的产生和钴离子的溶解。
然后,利用X射线光电子能谱结合一系列理论计算,他们发现HTCN分子被有效地吸附(粘附)在LCO表面并嵌入到阴极和电解质之间的界面中,这在从而极大地抑制了LCO表面的氧化反应,从而防止了电解质的持续分解。
总之,这意味着阴极和电解质之间的界面更加稳定,从而显着抑制了组分的分解和裂纹的形成。正是这种稳定而致密的阴极电解质结构,通过大量的充放电循环提高了电池的稳定性。
了解了对腈添加剂如何促进此类电池的分子水平理解后,研究人员现在可以寻找其他电解质添加剂配方,以产生类似或更好的界面结构。
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